Один из основоположников символизма в русской литературе, Валерий Брюсов в глазах современников был человеком одиозным, нелюдимым и заносчивым (по оценкам Ходасевича), чудаковатым и недоверчивым. При этом он мог по пути на экзамены подобрать на улице котёнка и принести его в кармане на суд комиссии.
Воспитание и начальное образование Брюсова оставляли желать лучшего. Родители мало занимались мальчиком, но старались привить отдельные взгляды. Из воспоминаний поэта: «От сказок, от всякой «чертовщины», меня усердно оберегали. Зато об идеях Дарвина и принципах материализма я узнал раньше, чем научился умножать». Брюсов без разбора читал как серьёзную литературу, так и бульварщину — «всё, что попадалось под руку». Во время учёбы в гимназии он увлёкся математикой. Впоследствии иногда «ради развлечения» поэт решал алгебраические и тригонометрические задачи по старому гимназическому задачнику. Ему нравилась таблица логарифмов.
Довольно рано, в 13 лет, был выбран будущий путь — поэта. Его кумирами в разные годы были Некрасов, Бодлер, Малларме, Верлен. Последнему он даже отправил в 1893 году письмо, в котором утверждал о своём предназначении распространять символизм в России.
Первые сборники стихов символистов (свои и других поэтов) Брюсов опубликовал в середине 1890-х. Скандальную славу ему принёс моностих «О закрой свои бледные ноги». Публика, конечно, восприняла это скорее как пародию на поэзию, нежели серьёзную работу. Подобная реакция была и на его первые собственные сборники стихов («Шедевры» 1895-го и «Это я» 1897-го). Однако поэта это, кажется, не беспокоило. В предисловии указано: «Печатая свою книгу в наши дни, я не жду ей правильной оценки ни от критики, ни от публики. Не современникам и даже не человечеству завещаю я эту книгу, а вечности и искусству». В дальнейшем Брюсов сохранит своё стремление создавать искусство для искусства. Поэт выступал как мечтатель, отстранённо наблюдавший за происходящим.
Из дневника поэта: «Юность моя — юность гения. Я жил и поступал так, что оправдать моё поведение могут только великие деяния». Брюсов интересовался историей, театром, искусством, философией. «Если бы мне жить сто жизней, они не насытили бы всей жажды познания, которая сжигает меня», — отмечал он.
После завершения учёбы на историческом факультете Московского университета Брюсов посвятил себя литературе. Во второй половине 1890-х он сблизился с Константином Бальмонтом.
Вместе с Зинаидой Гиппиус они решили, что рифмовать концы строк — уже не модно, а потому стали выдумывать новые способы стихотворчества. Например, пробовали рифмовать начала строк и отдельные слоги.
Брюсов писал также прозу, был издателем, переводчиком и журналистом. Журнал «Весы», который он возглавлял, был самым авторитетным модернистским изданием. Брюсов был уважаем многими современниками. Начинающие поэты характеризовали его как «мэтра», «мага» от поэзии, «жреца» культуры.
Брюсов не курил, но держал на письменном столе спички, зная, что кому-нибудь из посетителей обязательно они понадобятся. Однако «в предупреждение рассеянности гостей» (читай — чтобы не украли), металлическая спичечница была на верёвочке.
К 1910 активность русского символизма как движения снижается. Брюсов принимает «академическую» позицию. Этот период считается творческим кризисом поэта. С началом Первой мировой Брюсов отправился на фронт военным корреспондентом «Русских ведомостей».
Был в жизни Брюсова и тёмный эпизод — под влиянием писательницы Нины Петровской он стал морфинистом. Справиться с зависимостью ему было крайне сложно, даже роман с Надеждой Львовой не мог отвлечь поэта от наркотика. Брюсов подарил девушке браунинг, которым она воспользовалась лишь однажды. Ходасевич вспоминал: «Однажды она позвонила по телефону к Брюсову, прося тотчас приехать. Он сказал, что не может, занят. Тогда она позвонила к поэту Вадиму Шершеневичу: «Очень тоскливо, пойдёмте в кинематограф». Шершеневич не мог пойти — у него были гости». Тогда она позвонила самому Ходасевичу, но его не было дома. Наутро узнали, что Надежда застрелилась. Это произошло в 1913 году.
После Октябрьской революции 1917 года Брюсов активно участвовал в литературной и издательской жизни Москвы, ступил в партию, работал в различных советских учреждениях — от Комитета по регистрации печати до Всероссийского союза поэтов.
9 октября 1924 года 50-летний Брюсов скончался в своей московской квартире от крупозного воспаления лёгких.