Переезд на Запад и последующая публикация «Двадцати писем к другу», где Светлана Аллилуева вспоминала о своём отце и кремлёвской жизни, вызвали мировую сенсацию (по некоторым утверждениям, эта книга принесла ей порядка 2,5 млн долл.). На некоторое время она остановилась в Швейцарии, затем жила в США.
20 декабря 1966 года приехала в Индию, сопровождая прах своего гражданского мужа Браджеша Сингха. 6 марта попросила советского посла Бенедиктова позволить ей остаться в Индии, но он настаивал на том, чтобы она вернулась в Москву 8 марта, и заявил, что ей больше не разрешат выехать из СССР. В тот же день она явилась в посольство США в Дели с паспортом и багажом и попросила политического убежища. Разрешение на выезд из СССР ей дал член Политбюро ЦК КПСС А. Н. Косыгин.
В 1982 году Аллилуева переехала из США в Великобританию, в Кембридж, где отдала дочь Ольгу, родившуюся в США, в квакерскую школу-интернат. Сама же стала путешественницей и объехала почти весь мир.
Оказавшись в полном одиночестве, в конце ноября 1984 года неожиданно для окружающих (как пишет сама С. Аллилуева в книге «Книга для внучек» по просьбе сына Иосифа) появилась в Москве с дочерью. С энтузиазмом была встречена советскими властями, ей незамедлительно восстановили советское гражданство. Но скоро наступило разочарование.
Её отношения с советским правительством ухудшались. Она уехала в Грузинскую ССР. В Грузии Аллилуева встретила своё 60-летие, которое было отмечено в помещении музея Сталина в Гори. В Грузии Аллилуева имела много столкновений с властями и с бывшими друзьями.
Прожив неполных два года в СССР, Аллилуева направила письмо в ЦК КПСС с просьбой разрешить ей выезд за границу. После личного вмешательства Генерального секретаря ЦК КПСС М. С. Горбачёва в ноябре 1986 года ей было разрешено вернуться в США. Уехав, Аллилуева отказалась от гражданства СССР.
Светлана имела много романов, четыре официальных брака и один гражданский, а когда ей исполнилось четырнадцать лет, она влюбилась в сына Лаврентия Берии Серго Берия.
В США Аллилуева поселилась в штате Висконсин. В сентябре 1992 года корреспонденты нашли её в доме для престарелых в Великобритании. Затем она некоторое время жила в монастыре св. Иоанна в Швейцарии. В декабре 1992 года её видели в Лондоне в районе Кенсингтон-Челси. Аллилуева оформляла бумаги на право о помощи, чтобы, уйдя из дома престарелых, оплачивать комнату.
В 2008 году Аллилуева, столь долго отказывавшаяся от общения с журналистами, снялась в 45-минутном документальном фильме «Светлана о Светлане». Во время интервью она отказалась говорить по-русски, мотивируя это тем, что она не является русской (её отец — грузин, а мать — дочь немки и цыгана).
Последнее время Светлана Аллилуева жила в доме престарелых в окрестностях города Мэдисон (штат Висконсин) под именем Лана Питерс.
Светлана Иосифовна скончалась 22 ноября 2011 года в доме престарелых города Ричланд (штат Висконсин, США) от рака толстой кишки. О смерти Аллилуевой было объявлено 28 ноября в газете «Нью-Йорк Таймс», а в ноябре 2012 года стало известно, что ФБР рассекретило досье Светланы Аллилуевой; из документов следует, что американские спецслужбы следили за жизнью дочери Сталина в США.